Нестационарная КАРС-спектроскопия вращательных переходов Н2: статистическая зависимость доплеровской и столкновительной дефазировки

Методом нестационарной КАРС-спектроскопии исследованы вращательные переходы S₀(0) и S₀(1) молекул Н₂ при температуре 296 и 80 K в широком диапазоне плотностей газа – от плотности, при которой наблюдается доплеровский механизм дефазировки, до плотности, соответствующей столкновительному механизму. Наиболее медленный спад откликов рассеянного пробного импульса при молярной плотности газа ~0.2 Амага отвечает сужению линий по механизму Дике. Показано, что дефазировка перехода S₀(1) в естественной смеси Н₂ приводит к значительному расхождению результатов эксперимента с моделью статистически независимых возмущений вращательного и поступательного движения молекул при плотностях в пределах нескольких десятых амага. Это расхождение становится весьма значительным при азотной температуре. В то же время дефазировка перехода S₀(0) более удовлетворительно соответствует этой модели, так же как и дефазировка перехода S₀(1) в буферном газе He. Отклонение от модели статистически независимых возмущений описывается путем введения параметра корреляции. Высказано предположение о том, что наблюдаемые особенности в характере дефазировки переходов S₀(1) в естественной смеси Н₂ связаны главным образом с проявлением резонансных дефазирующих столкновений.