Молекулярная динамика кремниевых кислот в водном растворе: качественная и количественная характеристика олигомеров

В работе изучается разнообразие олигомеров кремниевых кислот с Si$_{n=(3-8)}$, полученных в ходе молекулярной динамики в реакционном силовом поле. Силовое поле Фестон – Гарофалини, описывает процесс олигомеризации кремниевых кислот в водном растворе на атомном уровне. Исследовались две системы с разной концентрацией кремниевых кислот, включающих 576 и 729 мономеров Si(OH) $_4$. По результатам расчетов наиболее высокочастотные изомеры представлены линейной и разветвленной формами. С течением времени наблюдается образование олигомеров большего размера, максимальный размер которых включает 27 атомов Si, при этом наблюдается постоянно высокий уровень димеров.
Распределение олигомеров по частоте встречаемости для Si$_{n=(3-5)}$ практически полностью сопоставим с данными ЯМР $^{29}$ Si и квантово-химическими расчетами. Среди пентамеров идентифицирован ранее не описанный новый низкочастотный изомер, представленный в обеих исследованных системах. Для олигомеров с Si$_{n=(6-8)}$ наблюдается большое разнообразие пространственных изомеров, некоторые из которых частично или полностью выявлены экспериментально. Анализ среднего координационного числа Si на всем протяжении динамики показал, что $\sim$ 98% атомов имеют степень координации IV.