Широкополосная двумерная инфракрасная спектроскопия с регистрацией сигнала в видимой области спектра в процессе нелинейно-оптического преобразования частоты

В работе представлена техника широкополосной двумерной инфракрасной спектроскопии с регистрацией сигнала переносимого в видимую область спектра в процессе нелинейно-оптического преобразования частоты. Подобный подход позволяет отказаться от прямого измерения сигнала в среднем инфракрасном диапазоне детекторами, требующими применения криогенных технологий, и вместо этого использовать технологичные и недорогие многоканальные кремниевые линейные матрицы, обладающие высокой чувствительностью. Это позволяет уменьшить время измерения одного двумерного спектра на два порядка, что обеспечивает возможность проводить наблюдение быстрой временной динамики сложных молекулярных соединений. Применение схемы фазовой компенсации фоновой засветки позволяет почти на два порядка подавить шумы, возникающие из-за паразитного рассеяния, и в два раза повысить скорость измерений для обеих модальностей системы регистрации. Численное моделирование процесса взаимодействия полей накачки с исследуемой средой с использованием формализма матрицы плотности и анализом ее эволюции на основе решения уравнения Блоха–Редфилда позволило качественно воспроизвести особенности двумерного инфракрасного спектра поглощения неорганического соединения октакарбонилдикобальта.